南京大学王欣然教授团队Nature Materials：实现晶圆级二维半导体堆垛调控新进展
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发布时间：
2025-07-17
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2025年7月9日，南京大学王欣然教授课题组在Nature Materials期刊在线发表题为“Homoepitaxial growth of large-area rhombohedral-stacked MoS₂”研究论文。该成果报道了晶圆级菱方相（3R相）二硫化钼（MoS₂）的同质外延生长，并展示了铁电器件及存储应用。该成果标志着二维材料可控制备的重要新进展，为二维材料多功能异质集成带来新机遇。论文通讯作者是王欣然教授, 共同第一作者是刘蕾博士、李涛涛副教授、龚晓曙博士、温恒迪博士。
二维半导体因其原子级厚度、高迁移率及三维集成兼容性，成为后硅时代延续摩尔定律和构建三维集成电路的重要候选材料。王欣然教授课题组长期致力于二维过渡金属硫族化物（TMDC）可控生长，在面内取向控制、层数控制、及堆垛控制方面取得系列成果：创建TMDC定向外延生长理论，揭示蓝宝石衬底表面原子台阶诱导的TMDC形核机制，确立定向外延关系，在国际上首次突破晶圆级二维半导体单晶外延制备（Nature Nanotech., 16, 1201 (2021)）；提出台阶高度调控形核层数的思想，突破TMDC层数精确控制技术，首次制备出大面积均匀双层MoS2（Nature, 605, 69 (2022)）。在该工作中，进一步突破二维半导体的堆垛控制，实现3R堆垛MoS2可控制备，为物理特性调控和器件研究开辟了全新的研究维度。
在二维材料中，所谓“堆垛”指的是原子层之间的排列方式。如果把一层MoS2看作一张纸，堆垛就像一沓纸可以以不同的旋转角度或不同的滑动方式堆叠，不同的堆垛方式使得原子之间的相对位置发生改变，这在纳米尺度上会显著影响材料的电子结构与物理性质。近年来备受关注的“魔角”（即层间小角度旋转），被认为是一种特殊的人工构筑的堆垛形式。在自然界中，MoS₂最常见的堆垛有两种：六方相（2H）和菱方相（3R），后者因为其缺乏中心对称性，展现出卓越的非线性光学、谷电子学以及铁电特性，特别适合用于构建新型存储器和光电子器件。然而，由于2H与3R结构在热力学上几乎同等稳定，在生长中难以严格控制堆垛方式，这是二维材料制备领域的重大挑战之一。
为攻克这一难题，研究团队使用同质外延策略。采用高质量单层单晶MoS₂作为外延衬底，通过精准调控过渡金属前驱体浓度，成功实现了具有纯3R相的多层MoS₂晶圆的制备（图1）。借助人工智能图像识别技术对堆垛结构进行自动化识别与统计分析，证实3R相所占比例接近100%。
图1：晶圆级菱方相多层MoS₂。
为深入揭示3R相选择性形成机制，研究团队联合东南大学王金兰教授团队开展理论计算。结果表明，晶体缺陷中的Mo替位S缺陷（MoS）可将两种堆垛的形成能差值从1 meV/MoS2显著提升至75 meV/MoS₂。实验上，团队聚焦形核初期阶段，采用高分辨率STEM对<10 nm的团簇进行观测，证实MoS缺陷对3R选择性生长的促进作用（图2）。基于理论与实验的交叉验证，团队提出了同质外延中的缺陷促进选择性形核的生长机制。这一理论的提出，为二维材料的结构调控提供了全新的机制与思路，为该领域的研究带来了新的突破与希望。
图2：菱方相MoS₂生长机理。
此外，该工作还深入揭示了3R-MoS₂所表现出的滑移铁电性（图3）。实验利用压电力显微镜（PFM）明确观测到铁电畴及明显的压电响应回滞曲线，并构建了以双层3R-MoS₂为沟道材料的超薄铁电晶体管阵列。尽管沟道材料厚度仅为1.3 nm，其仍表现出超过十年的数据保持能力、优异的电导特性以及16位多态写入能力，为未来高密度、低功耗、非易失存储器件的发展注入了新动能。
图3：菱方相MoS₂的铁电性。
原文链接：
https://doi.org/10.1038/s41563-025-02274-y
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